Харрис сыграл роль фронтмена группы Joy Division Йена Кёртиса в байопике Майкла Уинтерботтома «Круглосуточные тусовщики». Он также сыграл роль Ника Сидни в псевдодокументальной драме Кита Фултона и Луиса Пепе «Братья рок-н-ролл». В 2007 году он сыграл свою первую главную роль в триллере Грега Лофтина «Сакс». В 2009-м режиссёр Дэниэл Барбер предложил ему роль Стретча в триллере «Гарри Браун». Через три года он сыграл роль Фифилда в фильме ужасов Ридли Скотта «Прометей».
В 2014 году Харрис сыграл роль Мика Сантино в триллере Скотта Дерриксона «Избави нас от лукавого», в основу сюжета был положен роман Ральфа Сарчи и Лизы Коллье Кул «Остерегайтесь ночи» 2001 года. В том же 2014-м актёр появился в роли Джина Вомака в мелодраме Гая Михилла Гооб. Ранее Харрис снимался в двух короткометражных фильмах Михилла – «Два тайма в аду» и The Fabulous Bilsons. 2014-й Харрис закончил ролью капитана Сэнди Браунинга в военной драме Яна Деманжа 71, за которую он был номинирован на британскую Independent Film Award в категории «Лучший актёр в роли второго плана».
В 2015 году Харрис сыграл роль Соломона Лейна в боевике Кристофера МакКуорри «Миссия невыполнима: Племя изгоев» и роль Макдуфа в драме Джастина Курзеля «Макбет». Три года спустя актёр сыграл главную роль в фильме ужасов Мэттью Холнесса «Опоссум» и вернулся к роли Лейна в фильме «Миссия невыполнима: Последствия».
За роль в минисериале «Саутклифф» Харрис получил телевизионную премию Британской киноакадемии в номинации «Лучший актёр». Он также получил три премии BIFA в номинации «Лучший актёр в роли второго плана».
